Гарри Ллойд родился 17 ноября 1983 года в Лондоне, Англия.

Ллойд получил образование в Итонском колледже, затем обучался в Крайст-Чёрч в Оксфорде, где присоединился к Драматическому обществу Оксфордского университета. Закончил Оксфорд в 2005.

Еще во время обучения в Итонском колледже снялся в роли молодого Стирфорта в экранизации романа «Дэвид Копперфильд» 1999 года, вместе с Дэниелом Рэдклиффом. В 2002, сыграл молодого Риверса в телефильме «Прощайте, мистер Чипс».

В рамках обучения в Оксфорде, сыграл в нескольких пьесах, в частности «Поцелуй женщины-паука» (роль Валентина) и Антифола Сиракузского в шекспировской «Комедии ошибок» для летнего тура Драматического общества Оксфордского университета по Японии, в 2005-го году, в котором он участвовал вместе с Фелисити Джонс.

Сыграл Уилла Скарлета в первых двух сезонах телесериала «Робин Гуд», производства Би-Би-Си, вышедшего в 2006 году.

В начале 2007 года Ллойд дебютировал на профессиональной театральной сцене Trafalgar Studios в «A Gaggle of Saints», одной из трёх коротких пьес Нейла Лебюта, составляющих единую композицию «Удар», обычно играющихся подряд в рамках одной постановки. За эту роль получил большое количество позитивных рецензий.

В том же году Ллойд сыграл Джереми Бейнса, студента, чей разум был захвачен инопланетянами, в сериях «Семья крови» и «Человеческая натура» телесериала «Доктор Кто».

В 2009 году Ллойд снялся в комедии Би-Би-Си «Taking The Flak».

В 2011 году снялся в сериале HBO «Игра престолов» — экранизации серии романов в жанре фэнтези Песнь Льда и Огня Джорджа Мартина, где сыграл роль «короля-попрошайки» Визериса Таргариена.

Также в 2011 году Гарри снялся в фильме «Железная леди», вместе с Мерил Стрип и Джимом Бродбентом.