22 февраля 1992 года Роберто Карлос дебютировал в составе сборной Бразилии в товарищеском матче с США, в котором бразильцы победили со счётом 3:0.

10 апреля 2010 года, в канун своего дня рождения, Роберто Карлос изъявил желание вернуться в сборную, чтобы помочь ей добиться успеха на ЧМ-2010 в ЮАР: «Спасибо прессе за то, что она так высоко оценивает мою игру. Тем не менее, финальное решение о составе сборной на ЧМ-2010 останется только за Дунгой. Сам я знаю, что нахожусь в отличной форме.

На моей позиции в составе национальной команды могут сыграть Мичел, Жилберто, Марсело и Андре Сантос, и пусть мне уже 37, я думаю, что огромный опыт может дать мне определённое преимущество. Я вновь уверен в себе и думаю, что способен принести Бразилии пользу на чемпионате мира». Однако футболист не оказался в столь желанной заявке.

Летом 2010 года, после чемпионата мира, 37-летний Роберто Карлос выразил намерение продолжать карьеру футболиста ещё 4 года, а также надежду на то, что новый наставник сборной Бразилии Ману Менезес возьмёт его на ЧМ-2014, финальный турнир которого пройдёт в Бразилии.

Позже, после перехода в «Анжи», на первой пресс-конференции в качестве игрока клуба, бразилец заявил, что оставил попытки вернуться в сборную, объяснив своё решение тем, что хочет дать дорогу молодым игрокам.