С 2007 по 2008 год Лили Аллен встречалась с солистом группы «The Chemical Brothers» Эдом Саймонсом. В январе 2008 года, будучи на 2-м месяце беременности, Аллен перенесла выкидыш.

11 июня 2011 года Лили вышла замуж за Сэма Купера, с которым она встречалась 2 года до их свадьбы. 31 октября 2010 года у пары случилось горе, их первый ребенок родился мертвым.

25 ноября 2011 года у Лили и Сэма родилась дочь Этель Мэри Купер, а 8 января 2013 году еще одна дочь Марни Роуз Купер.