Сильвия, «Ветчина, ветчина» (1992)

В своем первом кинофильме Пенелопа сыграла роль молодой девушки Сильвии, беременной от сына владелицы фабрики, которая наняв парня из фабрики, чтобы тот соблазнил Сильвию, попыталась разрушить отношения ее сына и его любимой. После выхода картины Пенелопа стала известной по всей Испании, а журнал «People» отметил, что после того, как Крус появилась топлес в фильме, она стала «главным секс-символом». За роль в «Ветчине, ветчине» Пенелопа впервые номинировалась на премию «Гойя».

Макарена Гранада, «Девушка твоей мечты» (1998)

В драме «Девушка твоей мечты» Крус принадлежит роль актрисы Макарены Гранады, очаровавшей самого главного эсэсовца Геббельса. Ее зажигательный танец и чувственная песня свели с ума многих зрителей. Роль принесла ей победы на церемониях «Гойя» и Spanish Actors Union Award, а также номинацию на Премию Европейской киноакадемии.

Раймунда, «Возвращение» (2006)

В криминальной драме «Возвращение» актрисе принадлежит роль Раймунды, темпераментной таинственной испанки, сильной женщины, которая не боится превратностей судьбы. Актриса превосходно показала переживания своей героини-дочери, сестры, матери и жены, за что и стала обладательницей «Пальмовой ветви» на Каннском фестивале, а также Премии Европейской киноакадемии и премии «Гойя». Также за эту роль актриса впервые была номинирована на премии «Оскар» и «Золотой глобус».

Мария Елена, «Вики Кристина Барселона» (2008)

В мелодраме Вуди Аллена «Вики Кристина Барселона» Пенелопе досталась роль бывшей жены главного героя, взрывной особы, страстной штучки, которая не собирается сдавать своих позиций на любовном фронте. За эту роль актриса удостоилась премии «Оскар» и Британской киноакадемии, а также номинировалась на «Золотой глобус» и премию Гильдии киноактеров.

Карла Альбаназе, «Девять» (2009)

Очередные номинации на главные премии киномира Пенелопа получила после выхода картины Роба Маршалла «Девять», где ей досталась роль любовницы главного героя. Актриса так работала над собой при съемках фильма, что для исполнения номера на сцене в одном из эпизодов она три месяца разучивала танец.