Шарлотта Эмма Эйтчисон родилась 2 августа 1992 года в британском городе Кембридж, в семье шотландца и индианки из Уганды. Выросла Шарлотта в пригороде Лондона - городке Епископский Стортфорд.

Училась Шарлотта Эйтчисон в колледже Епископского Стортфорда, однако оставила обучение в 2010 году. Также она один год проучилась в школе изобразительного искусства Slade в Лондоне.

Свои первые песни Шарлотта начала писать, когда ей было 14 лет. Тогда же она на одолженные у родителей деньги приступила к записи своего демо альбома под названием «14».

В 2008 году Шарлотта начала выкладывать свои демо записи на MySpace, благодаря чему очень скоро на нее обратили внимание промоутеры. В том же году, уже под псевдонимом Charli XCX, она выпустила два сингла «!Franchesckaar!» и «Emelline»/«Art Bitch» с помощью лейбла Orgy Music, которые получили неплохой успех в Великобритании.

В 2011 году Charli XCX выпустила еще два сингла «Stay Away» и «Nuclear Seasons».

В 2012 году Шарлотта выпустила два микстейпа - «Heartbreaks and Earthquakes» и Super Ultra, и дала несколько концертов по городам Великобритании. В том же году она выступала на разогреве в таких известных исполнителей как Coldplay и Сантиголд, а также вместе с Мариной Диамандис дала концерты в США.

В начале 2013 года шведский поп дуэт Icona Pop выпустил песню «I Love It», которую для них написала Charli XCX. Песня получила большую популярность как в Швеции, так и в Британии.

12 апреля 2013 года Charli XCX выпустила свой второй альбом под названием «True Romance». Альбом стартовал на 85 строчке британского чарта UK Albums, однако спустя неделю выпал из сотни лучших.

В декабре 2013 года певица выпустила сингл «SuperLove», занявший 62 место в чарте UK Singles Chart.

В феврале 2014 года вышел совместный трек Charli XCX и Игги Азалии под названием «Fancy», который стартовал на первом месте в американском чарте Billboard Hot 100.

В декабре 2014 года состоялся релиз третьего альбома «Sucker».

В феврале и марте 2015 года Charli XCX открывала для Кэти Перри европейские концерты в рамках ее тура Prismatic World Tour.

В том же 2015 году Шарлотта удостоилась премии Radio Disney Music Awards в категории «Лучший новый артист».