В 2004 году стал членом организации Сока Гаккай. Также является членом организации, которая борется за экологию. В поддержку кампании реновировал свой дом в Лондоне, поставив солнечные батареи, распределяя мусор для переработки и утилизовав использованные лампочки. Участвует в программах ЮНИСЕФ, будучи международным послом фонда. Блум — буддист.

С 2002 года Блум встречался с американской актрисой Кейт Босуорт. В сентябре 2006 года пара рассталась.

Имя Орландо часто связывают с актрисами Умой Турман, Кирстен Данст, Сиенной Миллер, Джессикой Биль, Пенелопой Крус, Наоми Харрис. Кроме того, ходят слухи о романе с Дженнифер Энистон, после того, как их видели вместе на отдыхе в Мехико.

В июле 2010 года женился на австралийской модели Миранде Керр. 6 января 2011 года у пары родился сын Флинн. В октябре 2013 года стало известно, что пара рассталась по обоюдному согласию.

В конце февраля 2015 года появились слухи о том, что Орландо и Миранда снова сошлись.